Harry Potter 

1999-ben megkezdődtek a Harry Potter és a bölcsek köve c. film szereplőválogatása. A készítők nagy gondot fektettek a címszereplő mellett a másik két legfontosabb főszereplőt, Hermione Grangert és Ron Weasleyt alakító színészek kiválasztására. Egy színészi közvetítőirodából néhány ember ellátogatott Watson iskolájába is, ahol Hermione szerepére kerestek megfelelő kislányt. Osztályfőnöke őt és pár osztálytársát javasolta Hermione szerepére. Watson sok ezer lánnyal versenyezve végül megkapta a szerepet, és mint utóbb kiderült, Rowling már a személyes találkozó előtt, egy próbafelvétel megtekintése után tudta, hogy Watson a legmegfelelőbb gyerek a szerepre.

Watson 2001-ben tűnt fel először Hermione szerepében a Harry Potter és a bölcsek köve c. filmben. A kritikusok elismerően nyilatkoztak az alakításáról, amiért több díjra is jelölték, ezek közül a Fiatal Művész-díjat nyerte el.

Egy évvel később Watson a Harry Potter és a Titkok kamrája c. filmben ismét magára öltötte Hermione szerepét. Habár a film vegyes fogadtatásban részesült, Watson alakítása összességében pozitív kritikákat kapott. A The Los Angeles Times szerint Watson és két főszereplőtársa sokat fejlődött az előző filmhez képest , míg a The Times elmarasztalta Chris Columbust rendezőt, amiért Watson karaktere lényegesen kevesebb szerepet kapott a könyvhöz képest. Watson ebben az évben elnyerte a német Die Welt magazin Ottó-díját a filmben nyújtott alakításáért. 2004-ben mutatták be a Harry Potter és az azkabani fogoly c. epizódot. Watson ezúttal sokkal több szerepet kapott a filmben, elmondása szerint fantasztikus volt eljátszania Hermione karizmatikus karakterét.Watson alakításáról ismét elismerően nyilatkoztak a kritikusok, ráadásul Watson két Ottó-díjat, valamint az Év Gyerekelőadója-díjat is a magáénak tudhatta.

A 2005-ben bemutatott Harry Potter és a Tűz Serlege című film mérföldkövet jelentett mind Watsonnak, mind pedig a filmsorozatnak. A film rekordbevételeket produkált, megelőzve ezzel világviszonylatban a Csillagok háborúja III: A Sithek bosszúja c. filmet is. Watson elmondása szerint sok humoros jelenetben játszott, és különösen élvezte a "veszekedős jeleneteket". Összesen három díjra jelölték a Tűz Serlegében nyújtott alakításáért, ezek közül a bronz Ottó-díjat nyerte el. Ugyanebben az évben ő volt a legfiatalabb ember, aki feltűnt a Teen Vogue nevű magazin címlapján.

Az ötödik Harry Potter-film az előzőhez hasonlóan pénzügyi siker volt: több mint 333 millió dollár bevételt produkált. Watson ebben az évben nyerte el a Legjobb Női Előadó-díjat, két színésztársával, Daniel Radcliffe-fel és Rupert Grinttel pedig pedig ott hagyták láb-, kéz- és pálcalenyomatukat Grauman Kínai Színháza előtt Hollywoodban. Két, az interneten közzétett poszter, amin Harry hat iskolatársával látható, köztük Hermione Grangerrel, visszhangot váltott ki a médiában. Alapvetően ugyanolyan volt a két kép, de az egyik az IMAX-bemutatót reklámozta. Ezen az Emma Watson által életre keltett Hermione megjelenésén némileg változtattak: a mellei körvonalát manipulálták. A Warner képviselői később úgy nyilatkoztak az ominózus poszterről, hogy ?Ez egy nemhivatalos poszter. Sajnálatos módon került fel az IMAX-weboldalra.

Egyéb alakításai 

Watson 2007-ben a Balettcipők c. tévéfilmben tűnt fel. Habár úgy tervezte, hogy az ötödik Potter-film leforgatása után visszatér az iskolába, ennek a szerepnek mégsem tudott ellenállni.  A film Noel Streatfeild azonos c. regényének feldolgozása, melyben Watson Pauline Fossilt, a legidősebb leánytestvért alakítja. .Sandra Goldbacher rendező szerint, Watson tökéletes erre a szerepre, mert úgy tud játszani, hogy folyamatosan fenn tudja tartani a néző figyelmét. A filmet az Egyesült Királyságban mutatták be, és alig több mint 2 millióan látták , emellett pedig gyenge kritikákat kapott. A The Times szerint, igen kevés volt benne az érzelmes, varázslatos és drámai momentum. ". Mindezek ellenére a színészek játékát pozitív kritikával illették.

Watson a Cincin lovag c. animációs filmben (melyet 2008-ban mutatnak be) Borsó királykisasszonynak kölcsönzi a hangját. Valamint Napóleon szerelmét fogja alakítani egy filmben ami vélhetőleg 2011-ben kerül mozikba.